ベントナイトを混合した黄土ライナーの不透水性に関する実験的研究

Scientific Reports volume 13、記事番号: 8740 (2023) この記事を引用

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メトリクスの詳細

浸透性試験は、固形廃棄物埋め立て地のライニング材としての黄土の浸透性能に対するベントナイト-HDTMA (臭化ヘキサデシルトリメチルアンモニウム) の影響を研究するために、柔軟な壁浸透計を使用して実行されます。結果は、中国の黄河の中下流域にある圧縮黄土の不透水性が、埋め立てライナーとしての標準要件を満たしていないことを示しています。ベントナイト比率10%以上を混合した黄土の透水性は1.0×10−7cm・s−1未満である。黄土の透過性は、少量の HDTMA を混合するとわずかに増加します。ベントナイトと HDTMA の比率を混合した黄土の不浸透性は、依然として標準要件を満たしています。 HDTMA は土壌凝集構造を破壊し、土壌浸透経路を増加させる可能性があります。 SEM は、ベントナイト粘土粒子が黄土粗粒子間の細孔を充填し、材料の不浸透性能を向上させることができることを示しています。デジタル写真は、HDTMA が湿潤乾燥サイクルによって誘発される土壌のマクロ亀裂の発生に効果的に抵抗し、ライナーが良好な不浸透性を維持できることを示しています。これに基づいて,ベントナイト-HDTMA改質黄土の透水係数と乾燥密度との関係を構築した。この研究から、黄土は、ベントナイト/HDTMA と 10%/0% または 14%/2% の比率で混合すると、埋め立て地のライニング材として使用できることがわかりました。

衛生埋立処分は、固形廃棄物（一般産業廃棄物および家庭廃棄物）の最終処分方法の一つです。埋め立て地には、重金属や有機化合物などの汚染物質を生活環境から遮断するために内張りが必要です。伝統的に、粘土は廃棄物処理のライニング材として使用されています1,2。黄土は、中国の黄河中下流域、アメリカのミズーリ・ミシシッピ川沿いの大平原や中央低地、アルプスの麓や下山帯付近など、さまざまな地域に広く分布しています。そしてヨーロッパのカルパティア山脈では、同時に粘土が不足しています。ただし、圧縮後の黄土の透水係数は、規格で指定されている上限を超える場合があります1、3。

黄土の透過性は、乾燥密度、イオン濃度、温度などのさまざまな要因によって影響されます。乾燥密度が 1.45 g・cm-3 以上のサンプルでは、化学反応により浸透中に細孔が拡大します 4,5。黄土の透過性は、CaCl2 溶液の濃度に影響されます。 CaCl2 の濃度は粒子の凝集と細孔構造の発達に影響を与え、粒子の崩壊を引き起こします6。透過性は、10 °C および 20 °C では温度とともに増加しますが、30 °C では減少します5。そして、試験結果は、黄土の透水性が1.0×10−7 cm・s−1以上であることを示した。

研究では、埋め立て地のライニング材としてベントナイト改質黄土の使用が検討されています。 Zhang et al.7 と Xi8 は、黄河中流域と下流域の黄土をベントナイト比率 14% と 4% で混合し、改質黄土の透水係数は 1.0 × 10−7 以下であった。 cm・s−1。 Liu et al.9 は、中国北部の黄土に 6% ～ 7% のベントナイトを混合しており、混合物の透水係数は 9.0 × 10−8 cm・s−1 です。ほとんどの試験結果は、ベントナイト比率が約 15% の場合、外国の改質土の透水係数が 10−7 cm・s−1 未満であることを示しています10,11,12。つまり、ベントナイトで改質された黄土は不透水性の要件を満たすことができます。

しかし、純粋な黄土またはベントナイトで改質された黄土は、特定の汚染物質に対する吸着能力が限られています。バッチテストでは、HDTMA (臭化ヘキサデシルトリメチルアンモニウム) が一部の重金属および有機汚染物質の吸着性能を大幅に向上させることができることが示されています13、14、15。その化学構造は図 1 に示されています。HDTMA は陽イオン性界面活性剤であり、正に帯電しています。水に溶かしたとき。 HDTMA は粘土鉱物の表面に吸着し、交換吸着および非交換吸着によって汚染物質と反応し 16,17 、汚染物質を吸着または固定化する効果が得られます。環境科学の観点から、ベントナイト-HDTMA改質黄土を固形廃棄物埋め立て地のライニング材として使用することが可能です。一方、ライナーの湿潤・乾燥サイクル現象は一般的に起こり、遮水性能に関係する亀裂の増加につながる可能性があります18。

HDTMA の化学構造。

この研究は、フレキシブル壁透過率計を初めて使用して、黄土の不透水性に及ぼすベントナイトと HDTMA の影響を調査することを目的としており、湿潤乾燥サイクル後の黄土の不透水性に対する HDTMA の影響に焦点を当てています。目的は、黄土地域の固形廃棄物埋立地のライニング材の局在化研究に不可欠な研究データを提供することです。

試験に使用した材料は中国黄河中下流域の馬蘭黄土です（図2）。通常、現場の表土は、土木工事において覆工層を設置する前に除去されます。したがって、この研究のサンプリング深さは 1.0 ～ 4.0 m です。撹拌されていないサンプルは、微粒子の含有量が高く、可塑性指数 8.5 が特徴であり、典型的なシルトと考えられます。研究で使用されたベントナイトは、現場に近い山東省から購入されたものです。黄土とベントナイトの基本的な物性を表 1 に示します。粒子パーセント、比重、液体限界、およびプラスチック限界の試験は、中国の地盤工学試験法の標準に従っています19。 HDTMA の製品は営利企業から購入されており、その純度は 99% です。

サンプリングサイトの概略図。

黄土にはベントナイトを質量比0～22%、HDTMAを0～4%混合します。材料を均一に撹拌し、次に所定の含水量に応じて蒸留水を噴霧して材料を均一に加湿し、最後に保湿剤の中に60時間置きます。圧縮試験の結果は、改良黄土の最適含水率は約 18.0%、最大乾燥密度 20 は約 1.70 cm・s-1 であることを示しています。サンプルの乾燥密度をより適切に制御するために、この研究では可変圧縮エネルギー静的圧縮法をサンプリングに使用しています21,22。装置はTYA-3000電気油圧式圧力試験機です。この研究では、ベントナイト比 (R(Bentonite))、HDTMA 比 (R(HDTMA))、乾燥密度 (ρ) の 3 つの要素を考慮します。ベントナイト改質 Loess23 の透水係数に関する以前の試験結果を参照して、この試験におけるサンプルの基本パラメータを表 2 に示します。圧縮後のサンプルの SEM 写真は、JSM-7001F 装置によって取得されます。

この研究における浸透性試験は、フレキシブル壁浸透計を使用して実行されます（図 3 を参照）。透過試験は室温２０℃で、透過液として蒸留水を使用して実施した。従来の剛性壁浸透計と比較して、この試験のフレキシブル壁浸透計は背圧を加えることで側壁の漏れを効果的に回避し、試験時間を短縮し、主応力状態を正確に制御し、最終的に試験の精度と精度を向上させることができます。 ASTM D 5084-16a24 に従って、サンプルは柔軟な壁透過率計の中に配置され、透過性石と濾紙がサンプルの上部と底部に順番に配置されます。

フレキシブル壁透過率計の概略図。

透過性が極めて低いため、サンプルを飽和させることが困難です。この試験では背圧飽和が最初に使用されます (図 3): (1) サンプルを透過チャンバーに設置した後、ボールバルブ F とボールバルブ E を開き、透過チャンバーを水で満たします。水が満タンになったら、バルブ F を閉じます。圧力チャンバーの測定管に接続された圧力調整器を調整することにより、透過チャンバー内のサンプルに一定の閉じ込め圧力がかかります。 (2) 入口チューブと出口チューブの両方に水を満たし、ボールバルブ A と B を開け、C と D を閉じます。入口チューブと出口チューブに接続されている 2 つの圧力調整器を調整して、圧力が均等になるようにします。圧縮ガスは、入口管と出口管を通してサンプルに一定の背圧を加えます。 (3) 入口管と出口管の水位変化をリアルタイムに監視します。 2 本の測定パイプの水頭の高さが等しく、明らかな変化がない場合、サンプルは飽和していると考えられ、背圧飽和プロセスは終了します。

背圧飽和工程後、透過試験を実施した。試験中、水導入管を介して浸透流が監視され、可変ヘッド法に従ってサンプルの透水係数が計算されました。透過性試験の終了基準には以下が含まれます: (1) 水出口チューブからの浸出液は、少なくともサンプルの 1 つの細孔容積に等しい、サンプルを透過することを意味します。 (2) 水入口の流量は、水出口の流量、(3) 透水係数は安定しています。今回の試験では上記3つの要件を満たしているため、試験終了前の値をサンプルの最終的な透水係数の値として選択します。次に、サンプル除去中の突然の除荷によるサンプルの予期せぬ変形を避けるために、浸透圧と拘束圧を 30 分ごとに 100 kPa ずつ下げる方法に従って段階的に解放する必要があります。

フレキシブル壁浸透計を使用した透水係数の計算式は次のとおりです。

ここで、K は透過係数、a はチューブの断面積 (cm2)、l はサンプルの長さ (cm)、A はサンプルの断面積 (cm2)、t は透過時間です。 (s)、h1 は初期水頭 (cm)、h2 は終了水頭 (cm) です。

浸透試験後、すべてのサンプルを硬質壁の容器に個別に入れ、無風、20℃の一定温度の密閉環境で蒸発乾燥（オーブン乾燥ではない）-密閉飽和（真空飽和ではない）のサイクル試験を実施します。 ±2℃。サンプルの含水量は 3 日間の連続測定後も変化しません。つまり、1 回の湿潤-乾燥サイクル (約 15 日) で終了し、各サンプルに対して合計 5 サイクルの測定が行われることになります。各サイクルの最後に、明らかな亀裂の変化を観察するためにデジタル写真が撮影されます。最後に、湿潤と乾燥のサイクル下での改質黄土の不透水性能に対する HDTMA の影響を研究するために、湿潤と乾燥を 5 サイクル行った後、M9 と M10 の透水係数を再度測定します。

透過性試験は、異なる HDTMA とベントナイトの比率を混合した黄土で実行されました。図4は、ベントナイト-HDTMA改質黄土の透水係数の経時的傾向を示しています。実際には、透過性試験には合計 15 グループ (湿潤-乾燥サイクル 5 回後の 2 グループを含む) があり、1 つのグラフにプロットするとすべての曲線が混沌としています。このセクションでは、M4、M6、M8、M9、M10、および M11 の 6 つの典型的な曲線を使用して、透水係数の経時変化傾向を分析します。図 4 および表 3 に示すように、浸透性試験と湿潤-乾燥サイクルの時間はいずれも 160 日間続きます。図から、透水係数は浸透時間の増加とともに減少し、最終的には安定する傾向があることがわかります。浸透の初期段階では、透水係数が大幅に減少し、その値は 1 桁を超える場合があります。浸透の後期段階では、透水係数は基本的に変化せず、安定した値に達します。 5 回の湿潤-乾燥サイクル後のサンプルを含む、すべてのサンプルの浸透性テストは同じ傾向を示します。改質黄土のベントナイト比率が高くなるほど、浸透安定性が得られるまでに時間がかかります。サンプルの透過安定性が最も長いのは純粋なベントナイトで、54 日間です。

ベントナイト-HDTMA 改質黄土の透水係数対時間。

試験結果は、サンプル M1 ～ M13 の透水係数が 1.15 × 10-9 ～ 2.08 × 10-6 cm·s-1 の範囲であることを示しています。ただし、湿潤乾燥サイクルを 5 回行った後の M9 と M10 の値は、それぞれ 1.21 × 10−7 と 5.20 × 10−8 cm・s−1 です。つまり、ベントナイトで改質された黄土の透水係数は、湿潤乾燥サイクルを 5 回繰り返した後では標準要件を満たせなくなります。さらに、HDTMA をいくらか混合すると、改質黄土の透水係数はわずかに増加しますが、10−8 cm・s−1 の大きさに留まり、中国の標準要件を満たします。一言で言えば、ベントナイトと HDTMA は黄土の透水係数に明らかな影響を与えます。中国規格で要求されるライニング材料の透水係数は、1.00 × 10−7 cm・s−1 を超えません。したがって、改質黄土中のベントナイトと HDTMA の比率を決定することが特に重要です。

図 5 は、1 ～ 5 回の湿潤乾燥サイクル後の改質黄土の見かけの亀裂特性を示しています。 5 回の湿潤乾燥サイクルの後、純粋なベントナイトサンプル (M11) に最も顕著な亀裂が発生します。亀裂はサンプルの周囲から中心に向かって始まり、一定の距離まで広がり、その後分岐して再び広がります。ベントナイト改質黄土サンプル (M9) の亀裂は 2 番目に発生します。黄土サンプル (M1) およびベントナイト-HDTMA で改質された黄土サンプル (M10) の亀裂はほとんど発達せず、サンプルは体積収縮のみを経験します。さらに、すべてのサンプルで湿潤乾燥サイクルが増加するにつれて、亀裂の発生が徐々に明らかになります。 HDTMA を含まないベントナイト改質黄土は、湿潤-乾燥サイクル後に亀裂が発生します。湿潤-乾燥サイクルの回数が増えると、亀裂は激しく発生します。固形廃棄物埋め立て地は、エンジニアリング業務中に乾季と雨季の両方で湿潤と乾燥のサイクルを受けることがよくあります。少量の HDTMA を添加することにより、ライナーの不浸透性性能に対するこれらの湿潤および乾燥サイクルの劣化の影響を軽減できます。

湿潤乾燥サイクル後のベントナイト HDTMA 改質黄土の表面の亀裂。

図6は、中国北西部地域のZhang23サンプリングの研究結果を含む、ベントナイト-HDTMA改質黄土の透水係数とベントナイト比率の関係を示しています。ベントナイト比率が小さい黄土混合物の透水係数は、純粋なベントナイトの透水係数に近いと考えられます。土壌の透水係数はゆっくりと減少します。ベントナイト比率が一定値まで増加すると、改質黄土の透水係数は一定の割合で低下します。ベントナイト比率が増加し続けると、透水係数の低下速度は徐々に遅くなり、最終的には一定の安定した値に達する傾向にあります。ベントナイト比率が小さい場合、改質黄土の透水係数は純黄土に近くなります。逆に、ベントナイト比率が大きい場合、改質黄土の透水係数は純ベントナイトに近くなります。 Chapuis et al.25,26,27 の試験結果も同様の傾向を示しており、粗粒土であっても本研究とは異なります。

ベントナイト-HDTMA 改質黄土の透水係数とベントナイト比 (R (HDTMA) = 2%)。

上記の分析に基づいて、ベントナイト改質損失の透水係数は、ベントナイト比率の増加とともに逆S 字型に減少し、古典的なボルツマンモデルに適合します。したがって、ボルツマンモデルは、Zhang23 のテスト結果を含むテストデータのフィッティングに使用されます。この試験における改質黄土のベントナイト比率は、それぞれ０％、６％、１０％、１４％、１８％、２２％、１００％である。 2 つのテストの急峻な曲線の形状は似ています。この試験における純粋な黄土の透水係数値 (1.30 × 10−7 cm・s−1) は Zhang の透水係数値 (9.34 × 10−6 cm・s−1) より小さいため、この試験のフィッティング曲線は全体的に下向きになります。張23さんへ。これは、同じ遮水性能を得るには、黄河中流域および下流域の改良黄土のベントナイト比率が中国北西部地域のベントナイト比率よりも低くてもよいことも意味します。ボルツマンモデルの数式によれば、改質黄土の透水係数とベントナイト比率の関係は次のように表すことができます。

式(2)を整理すると、

ここで、k（ベントナイト）は純粋なベントナイトの透水係数、cm・s−1です。 k（黄土）は純粋な黄土の透水係数、cm・s−1です。 R (ベントナイト 0) は、k = (k (ベントナイト) + k (黄土))/2、% の場合のベントナイト比であり、「半減期比」と呼ぶことができます。 d はフィッティングパラメータです。

それは、近似曲線 (図 6) と式 6 からわかります。 (3) 透水係数が 1.0 × 10−7 cm・s−1 未満の場合、ベントナイト比率は 10% 以上必要であることがわかります。また、ベントナイト比率が20%を超えると透水係数の低下が顕著ではなくなります。経済性の観点から、ベントナイト比率は10～20％が推奨されます。

図7にベントナイト-HDTMA改質黄土の透水係数とHDTMA比率の関係を示します。図7に示すように、改良黄土の透水係数は、HDTMA比が0から4％に増加するにつれて、9.52×10−8から1.32×10−6cm・s−1に増加した。全体として、改質黄土の透水係数は、HDTMA と混合した後に増加し、不浸透性能は弱まります。これは、HDTMA が異相界面間の表面張力を大幅に低下させることができ、黄土粗粒子の周囲に凝集したベントナイト微粒子が飽和状態でコロイド状態になるまで容易に水相中に分散するためである28。土壌本来の団粒構造が破壊され、土壌粒子が分散します。これは、改質黄土の可塑性指数と HDTMA 比との関係から反映されます (図 7)。改質黄土の可塑性指数は、HDTMA 比が増加するにつれて増加します。さらに、HDTMA と土壌粒子の間には強い相互作用力（主に疎水力やファンデルワールス力を含む）が発生し 29、土壌粒子の細孔構造特性がさらに変化し、浸透性が増加する可能性があります。この結果は、HDTMA が改質黄土の水の物理的性質に対してプラスの調整効果を持っているが、湿潤乾燥サイクルを考慮せずに透水係数の増加に影響を与えていることを示しています。改質黄土の透水係数は、2% HDTMA を混合した後でも 10-7 程度のままです。

HDTMA比に対するベントナイト-HDTMA改質黄土の透水係数(R(ベントナイト) = 10%)。

図 8 は、ベントナイト HDTMA 改質黄土の透水係数と乾燥密度の関係を示しています。図8に示すように、改良黄土の透水係数は2.08×10−6から1.72×10−7cm・s−1に減少し、乾燥密度は1.36g・cm−3（M5）から1.69g・に増加した。 cm−3（M7）。理解するのは簡単ですが、乾燥密度が増加するとサンプルの気孔率が減少し、水の透過経路が減少し、最終的に透水係数の減少と不浸透性能の向上につながります。

ベントナイト-HDTMA 改質黄土の透水係数と乾燥密度の関係。

以前の研究 30,31 では、純粋な黄土の透水係数は乾燥密度の増加とともに減少し、減少傾向は徐々に鈍化することが示されています。黄土の乾燥密度が1.70 g・cm−3を超えると、乾燥密度が増加しても透水係数はほとんど変化せず、非常に低いレベルを維持します（図8）。以前の研究20によれば、標準圧縮後のベントナイト-HDTMA改質黄土の乾燥密度は、通常1.70 g・cm-3未満です。乾燥密度が増加するにつれて、土壌サンプルの透水係数は非線形の減少傾向を示します。非線形回帰分析の後、乾燥密度が 1.70 g・cm-3 未満の場合の Loess の透水係数と乾燥密度の間の関数関係は式 (4) に示されます。

ここで、ρ は黄土の乾燥密度、g・cm−3 です。 a、b、c はフィッティングパラメータです。

図８から、少量のHDTMAが混合されているにもかかわらず、ベントナイト-HDTMA改質黄土の透水係数も乾燥密度と指数関数的な関係にあり、純粋な黄土と同様の変化傾向を示していることがわかります。式（4）によって当てはめられた関数関係は式（5）に示されており、ベントナイト-HDTMA改質黄土の不浸透性能をその場で迅速に評価するための迅速評価方法として使用できます。

ベントナイト比率が増加すると粘土微粒子が増加するはずである。粘土微粒子が黄土粗粒子の細孔に充填され、土壌の浸透経路が減少し、最終的に遮水性能が向上します。図１、２に示すように。図９、１０、１１、１２に示すように、１０％ベントナイトを混合すると、黄土粗粒の細孔は粘土微粒子で完全に充填され（図１１）、透過水路が大幅に減少し、透水係数が急激に低下する。改質黄土の透水係数とベントナイト比率の関係（図6）によれば、ベントナイト比率が20％を超えると、粗大粒子が粘土微粒子中に「浮遊」していることが予想され、黄土粗粗粒子間に気孔が存在しないことがわかります。粘土を充填するための粒子により、透水係数が大幅に低下することはなくなりました。 Yulin Loess23 の試験結果と組み合わせると、上記の観点が確認できます。この試験では 0.005 mm 未満の粒子の含有率が 22.8% にも達しますが、Yulin Loess の同じサイズの粒子の含有率は 22.8% です。図からわかるように、わずか 8.5% です。粘土微粒子の含有量が高いため、この試験の黄土粗粒子は最初に「懸濁」状態に達し、透水係数の安定した値に達するのに必要なベントナイト比率は低くなります（この試験では）。、R (ベントナイト) = 20%、Zhang et al.、R (ベントナイト) = 40%)、図 6 に示す。

ユリン・ロエス23．

三門峡黄土。

ベントナイト改質黄土。

ベントナイト-HDTMA 変性黄土。

さらに、図 12 に示すように、HDTMA を混合すると、粘土層状構造の SEM の鮮明度が低下します。これは、粘土粒子の表面と土壌の表面に HDTMA の有機長鎖がコーティングされたためと考えられます。粒子は不均一から滑らかへの傾向があります。これは、HDTMA が有機カチオンとして粘土粒子層間で交換性カチオンと交換反応を起こし、単層または多分子層構造で粘土層間に配置され、粘土層の間隔を広げることを間接的に証明している32。。その結果、改質黄土の乾燥密度が低下し、遮水性能が弱まります。

黄土の粒径に応じて、中国の黄土分布はA、B、Cの3つの地域に分けることができます（図13参照）。このテストの黄土は粘土黄土（エリアC）に属する三門峡から採取され、Zhangらによる玉林黄土テスト23は砂質黄土（エリアA）に属していることに注意してください。粒径の違いは、改質黄土の透水係数に対するベントナイト比率の制御効果に大きな違いをもたらします。この試験の黄土にはより多くの粘土微粒子が含まれており、浸透性試験でも、C 地域の黄土は、B 地域に比べて中国基準で要求される透水係数を満たすために必要なベントナイト比率が低いことが示されています。ベントナイト改質黄土は、黄河の中下流域と重なる粘土質の黄土地域では、より良い応用の見通しが立っています。

中国における3種類の黄土の分布33．

黄河の中下流域に位置する三門峡黄土を厳選し、ベントナイトとHDTMAの比率を変えて混合しました。透水性試験は、ライニング材としての黄土の不透水性能に対するベントナイト-HDTMA の制御効果を調査するために、柔軟な壁透水計を使用して実行されます。ライナーのベントナイトと HDTMA の比率が提案され、次の結論が得られます。

純粋なマラン黄土の不浸透性能は、現場のライニング材に対する中国の標準要件を満たしていませんでした。 10% ～ 20% のベントナイトを添加すると、粗大粒子間の細孔を埋めることで黄土の不透過性能が効果的に向上しますが、ベントナイト比率が 20% を超えると、この向上は明らかではありません。改良黄土の透水係数とベントナイト比率の関係はボルツマンモデルに従います。

HDTMA を添加すると、土壌固有の骨材構造が破壊され、改質黄土の透水係数がわずかに増加しました。 HDTMA は、改質黄土の不透水性能に対する湿潤乾燥サイクルの劣化の影響を効果的に軽減できることに注意してください。

ベントナイト-HDTMA 改質黄土の透水係数は、乾燥密度と指数関数的な関係があります。この研究では、現場のライニング材として改質黄土のベントナイト/HDTMA比を10%/0%または14%/2%とすることが推奨されており、これは将来の研究における最適なベントナイト/HDTMA比の予備的な参考値である。

現在の研究中に使用および分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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河南省科学技術研究プロジェクト（番号 212102310968）、河南省大学重点科学研究プロジェクト（番号 21A410004）、河南省住宅および都市農村建設科学技術プロジェクト（ No. HNJS-2020-k25) および河南都市計画研究所および株式会社の博士研究員プロジェクト。

鄭州航空大学、鄭州市鄭東新区文源西路 15 号、450006 中国

張明＆胡東柯

西北大学、西安、710127、中国

張明

河南都市計画研究所および株式会社、鄭州、450006、中国

張明、潘少宇、陳國州

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ZM と HD は、主要な原稿テキスト、図および表を作成しました。著者全員が原稿をレビューしました。

張明への手紙。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

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転載と許可

Ming、Z.、Dongke、H.、Shaoyu、P. 他。ベントナイト-HDTMAを混合した黄土ライナーの不透水性に関する実験的研究。 Sci Rep 13、8740 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-35433-9

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受信日: 2022 年 10 月 23 日

受理日: 2023 年 5 月 17 日

公開日: 2023 年 5 月 30 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35433-9

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