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非断熱分子動力学（NAMD）アプローチの応用は、分子動力学における異なる運動量でのフォノン励起と電子-フォノン（e-ph）相互作用をサンプリングするためにスーパーセルが必要であるため、運動量空間におけるキャリアダイナミクスの研究に限定されます。シミュレーション。ここでは、調和近似に基づいてハミルトニアンに e-ph 結合を直接導入することにより、運動量空間 (NAMD_k) におけるリアルタイムの電荷キャリア量子力学に対する非経験的アプローチを開発します。 NAMD_k アプローチはゼロ点エネルギーを維持し、キャリアダイナミクスのメモリ効果を含みます。 NAMD_k をグラフェンのホットキャリアダイナミクスに適用すると、フォノン特有の緩和メカニズムが明らかになります。 2 つの光学フォノンモードによって定義される 0.2 eV のエネルギー閾値は、ホットエレクトロン緩和を、それぞれピコ秒とナノ秒の寿命を持つ高速領域と低速領域に分離します。 NAMD_k アプローチは、さまざまな材料の運動量空間におけるリアルタイムのキャリアダイナミクスを理解するための効果的なツールを提供します。

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これらのデータは、自家製コードを使用した NAMD_k シミュレーションによって取得されます56,57。図のソースデータは次のとおりです。 1〜5、補足図。 1 ～ 3 および NAMD_k シミュレーションの入力ファイルは、https://doi.org/10.24435/materialscloud:2n-3j の Materials Cloud Archive に保管されています。ソースデータはこのペーパーに付属しています。

私たちのアルゴリズムのコードと結果を再現するためのガイドは、GitHub56 および Code Ocean57 で入手できます。計算では、e-ph 結合は、https://perturbo-code.github.io で入手できるパッケージ Perturbo によって計算されます。

ワシントン州ティスデイルら。半導体ナノクリスタルからのホットエレクトロン移動。サイエンス 328、1543–1547 (2010)。

記事 Google Scholar

Akimov、AV、Neukirch、AJ & Prezhdo、OV 酸化物界面での光誘起電荷移動と触媒作用に関する理論的洞察。化学。 Rev. 113、4496–4565 (2013)。

記事 Google Scholar

Zheng、Q.ら。凝縮系における励起キャリアに関する非実験的非断熱分子動力学研究。ワイヤーコンピューティング。モル。科学。 1411 年 9 月 (2019 年)。

記事 Google Scholar

ソボタ、JA、彼、Y. & シェン、Z.-X。量子材料の角度分解光電子放出の研究。現代物理学牧師。 93、025006 (2021)。

記事 Google Scholar

Ponce, S.、Li, W.、Reichardt, S.、Giustino, F. バルク半導体および二次元材料における電荷キャリア移動度および伝導度の第一原理計算。プログレ議員。物理学。 83、036501 (2020)。

記事 MathSciNet Google Scholar

Bernardi, M. 電子とフォノンの第一原理ダイナミクス*。ユーロ。物理学。 J.B 89, 239 (2016)。

記事 MathSciNet Google Scholar

ジャラニ、バージニア州、周、J.-J. & Bernardi, M. gan における超高速ホットキャリアのダイナミクスと効率低下への影響。ナノレット。 17、5012–5019 (2017)。

記事 Google Scholar

Tong, X. & Bernardi, M. 材料内の電子と原子振動の結合された超高速ダイナミクスの正確なシミュレーションを目指して。物理学。 Rev. Res. 3、023072 (2021)。

記事 Google Scholar

Li、X.、Tully、JC、Schlegel、HB、Frisch、MJ エーレンフェストのダイナミクスの始まりから。Ｊ．Ｃｈｅｍ．物理学。 123、084106 (2005)。

記事 Google Scholar

Meng, S. & Kaxiras, E. 励起状態ダイナミクスシミュレーションのための時間依存密度汎関数理論のリアルタイムのローカル基底関数実装。Ｊ．Ｃｈｅｍ．物理学。 129、054110 (2008)。

記事 Google Scholar

Kolesov, G.、Granas, O.、Hoyt, R.、Vinichenko, D. & Kaxiras, E. 古典的なイオンダイナミクスを使用したリアルタイム TD-DFT: 方法論とアプリケーション。Ｊ．Ｃｈｅｍ．理論計算。 12、466–476 (2016)。

記事 Google Scholar

ワン、Z.、リー、S.-S. & ワン、L.-W. 効率的なリアルタイムの時間依存密度汎関数理論手法と、イオンと 2D 材料の衝突へのその応用。物理学。レット牧師。 114、063004 (2015)。

記事 Google Scholar

Runge, E. & Gross, EKU 時間依存システムの密度汎関数理論。物理学。レット牧師。 52、997–1000 (1984)。

記事 Google Scholar

Schleife, A.、Draeger, EW、Kanai, Y. & Correa, AA 大規模シミュレーションにおける時間依存のコーン・シャム方程式に対する陽的積分器の平面波擬ポテンシャル実装。Ｊ．Ｃｈｅｍ．物理学。 137、22–546 (2012)。

記事 Google Scholar

Shepard, C.、Zhou, R.、Yost, DC、Yao, Y.、Kanai, Y. 平面波擬ポテンシャル定式化内での TDDFT へのリアルタイム伝播アプローチによる電子励起とダイナミクスのシミュレーション。Ｊ．Ｃｈｅｍ．物理学。 155、100901 (2021)。

記事 Google Scholar

Akimov, AV & Prezhdo, OV 凝縮系における非断熱分子動力学のための pyxaid プログラム。ＪＣｈｅｍ．理論計算。 9、4959–72 (2013)。

記事 Google Scholar

Tully、JC 電子遷移を伴う分子動力学。Ｊ．Ｃｈｅｍ．物理学。 93、1061–1071 (1990)。

記事 Google Scholar

Cui, G. & Thiel, W. 内部変換と項間交差のための一般化された軌道表面ホッピング手法。Ｊ．Ｃｈｅｍ．物理学。 141、124101 (2014)。

記事 Google Scholar

Zhang, X.、Li, Z. & Lu, G. 無秩序な半導体ポリマーにおける電荷キャリア移動度の第一原理決定。物理学。 Rev. B 82、205210 (2010)。

記事 Google Scholar

Jiang, X. et al. 単層遷移金属ジカルコゲナイドにおけるスピンバレー励起子ダイナミクスに関するリアルタイム GW-BSE 研究。科学。上級 7、3759 (2021)。

記事 Google Scholar

Liu, J.、Zhang, X.、Lu, G. 励起子効果はファンデルワールスヘテロ構造の超高速ダイナミクスを駆動します。ナノレット。 20、4631–4637 (2020)。

記事 Google Scholar

Zheng、Q.ら。ファンデルワールスヘテロ構造界面におけるフォノン支援による超高速電荷移動。ナノレット。 17、6435–6442 (2017)。

記事 Google Scholar

Li、W.、Zhou、L.、Prezhdo、OV、Akimov、AV スピン軌道相互作用は、ハロゲン化鉛ペロブスカイトの非放射ダイナミクスを大幅に加速します。 ACSエネルギーレター 3、2159–2166 (2018)。

記事 Google Scholar

Zheng, Z.、Zheng, Q. & Zhao, J. Ni におけるスピン軌道結合による減磁: 非経験的非断熱分子動力学の観点。物理学。 Rev. B 105、085142 (2022)。

記事 Google Scholar

リュー、X.-Y. 他。スピン軌道結合は、フラーレンベースのペロブスカイトヘテロ接合における光誘起界面電子移動を加速します。Ｊ．Ｐｈｙｓ．化学。レット。 12、1131–1137 (2021)。

記事 Google Scholar

Sohier, T.、Calandra, M. & Mauri, F. ゲート制御二次元ヘテロ構造の密度関数摂動理論: グラフェンの屈曲フォノンへの理論展開と応用。物理学。 Rev. B 96、075448 (2017)。

記事 Google Scholar

Monserrat、B. 有限差分による電子とフォノンの結合。Ｊ．Ｐｈｙｓ．凝縮物 30、083001 (2018)。

記事 Google Scholar

Ye、Z.-Q.、Cao、B.-Y.、Yao、W.-J.、Feng、T.、Ruan、X. グラフェンナノリボンのスペクトルフォノン熱特性。カーボン 93、915 ～ 923。

記事 Google Scholar

ダル・コンテ、S. 他銅酸化物の超高速変動による電荷キャリアの遅延相互作用のスナップショット。ナット。物理学。 11、421–426 (2015)。

記事 Google Scholar

Park, C.-H.、Giustino, F.、Cohen, ML & Louie, SG 電子-フォノン相互作用によるグラフェンの速度繰り込みとキャリア寿命。物理学。レット牧師。 99、086804 (2007)。

記事 Google Scholar

Park, C.-H.、Giustino, F.、Cohen, ML & Louie, SG グラフェン、二層グラフェン、およびグラファイトにおける電子フォノン相互作用。ナノレット。 8、4229–4233 (2008)。

記事 Google Scholar

Gierz, I. et al. グラフェン内の非平衡ディラックキャリア分布のスナップショット。ナット。メーター。 12、1119–1124 (2013)。

記事 Google Scholar

ヨハンセン、JC et al. グラフェンのホットキャリアダイナミクスを直接観察。物理学。レット牧師。 111、027403 (2013)。

記事 Google Scholar

Gierz, I. et al. 極端な時間スケールでの光電子放出によるグラフェンの一次熱化イベントの追跡。物理学。レット牧師。 115、086803 (2015)。

記事 Google Scholar

Na、MX 他時間領域でのモード投影電子フォノン結合の直接測定。サイエンス 366、1231 (2019)。

記事 Google Scholar

Kampfrath, T.、Perfetti, L.、Schapper, F.、Frischkorn, C. & Wolf, M. グラファイトにおける電子エネルギーと電流緩和の超高速ダイナミクスにおける強結合光学フォノン。物理学。レット牧師。 95、187403 (2005)。

記事 Google Scholar

スタンジ、A. et al. グラファイトにおけるホットエレクトロン冷却：超衝突とホットフォノン崩壊。物理学。 Rev. B 92、184303 (2015)。

記事 Google Scholar

Wang、H.ら。グラフェン中の高温光学フォノンの超高速緩和ダイナミクス。応用物理学。レット。 96、081917 (2010)。

記事 Google Scholar

Butscher, S.、Milde, F.、Hirtschulz, M.、Malić, E. & Knorr, A. グラフェンにおけるホット電子緩和とフォノンダイナミクス。応用物理学。レット。 91、203103 (2007)。

記事 Google Scholar

ストレイト、JHら。光ポンプテラヘルツプローブ分光法で観察されたグラフェン内の光励起キャリアの非常に遅い冷却ダイナミクス。ナノレット。 11、4902–4906 (2011)。

記事 Google Scholar

Zhang、H.ら。ケクレ規則グラフェンにおける自己エネルギーダイナミクスとモード固有のフォノン閾値効果。国立科学。改訂 9、175 (2022)。

記事 Google Scholar

Lian、C.、Hu、S.-Q.、Guan、M.-X. & Meng, S. 電子励起のリアルタイム追跡のための原子ベースの運動量分解 TDDFT アルゴリズム。Ｊ．Ｃｈｅｍ．物理学。 149、154104 (2018)。

記事 Google Scholar

Bertsch, GF、Imata, J.-I.、Rubio, A. & Yabana, K. 誘電関数の実空間リアルタイム法。物理学。 Rev. B 62、7998–8002 (2000)。

記事 Google Scholar

Marques, MAL、Castro, A.、Bertsch, GF & Rubio, A. octopus: 励起電子イオンダイナミクスの第一原理ツール。計算します。物理学。共通。 151、60–78 (2003)。

記事 Google Scholar

カストロ、A.ら。 octopus: 時間依存密度汎関数理論を適用するためのツール。物理学。ステータス Solidi B 243、2465–2488 (2006)。

記事 Google Scholar

アンドラーデ、X.ら。電子システムの新しいシミュレーションアプローチを開発するためのツールとしての実空間グリッドとタココード。物理学。化学。化学。物理学。 17、31371–31396 (2015)。

記事 MathSciNet Google Scholar

胡、S.-Q. 他。非平衡状態における光キャリア増強電子フォノン結合の追跡。 npj量子メーター。 7、14 (2022)。

記事 Google Scholar

Chu, W. & Prezhdo, OV プロジェクター拡張波擬ポテンシャルとの非断熱結合の高速かつ正確な数値評価のための同心近似。Ｊ．Ｐｈｙｓ．化学。レット。 12、3082–3089 (2021)。

記事 Google Scholar

Chu、W.ら。プロジェクター増強波擬ポテンシャルを使用した非断熱結合の正確な計算。Ｊ．Ｐｈｙｓ．化学。レット。 11、10073–10080 (2020)。

記事 Google Scholar

Fernandez-Alberti, S.、Roitberg, AE、Nelson, T. & Tretiak, S. 多原子共役分子の複数の電子状態が関与する非断熱光励起ダイナミクスにおける避けられない交差の特定。Ｊ．Ｃｈｅｍ．物理学。 137、014512 (2012)。

記事 Google Scholar

Qiu, J.、Bai, X.、Wang, L. Crossing は、スイッチの表面ホッピングの最小値を分類および修正しました。Ｊ．Ｐｈｙｓ．化学。レット。 9、4319–4325 (2018)。

記事 Google Scholar

Wang, L. & Prezhdo, OV サーフェスホッピングにおける自明な交差問題に対する簡単な解決策。Ｊ．Ｐｈｙｓ．化学。レット。 5、713–719 (2014)。

記事 Google Scholar

Hale, PJ、Hornett, SM、Moger, J.、Horsell, DW & Hendry, E. 支持および懸濁された剥離グラフェンにおけるホットフォノン減衰。物理学。 Rev. B 83、121404 (2011)。

記事 Google Scholar

Chen, H.-Y.、Sangalli, D. & Bernardi, M. 第一原理からの励起子とフォノンの相互作用と緩和時間。物理学。レット牧師。 125、107401 (2020)。

記事 Google Scholar

Zheng, F.、Tan, LZ、Liu, S. & Rappe, AM Rashba のスピン軌道結合により CH3NH3PbI3 のキャリア寿命が向上。ナノレット。 15、7794–7800 (2015)。

記事 Google Scholar

Zheng, Z. & Zheng, Q. Hefei-NAMD-EPC v.1.10.6 (GitHub、2023); https://github.com/ZhenfaZheng/NAMDinMomentumSpace.git

Zheng, Z. & Zheng, Q. 運動量空間における電荷キャリアの初めてのリアルタイム量子力学。 CodeOcean https://doi.org/10.24433/CO.4619996.v1 (2023)。

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JZ は、量子科学技術イノベーションプログラム (助成金番号 2021ZD0303306) の支援を認めます。中国国家自然科学財団 (NSFC、助成金番号 12125408 および 11974322)。および中国科学院の情報化計画 (助成金番号 CAS-WX2021SF-0105)。 QZ は NSFC のサポートを認めています (認可番号 12174363)。 OVP は、米国国立科学財団の資金提供を認めています (助成金番号 CHE-2154367)。計算は合肥先端計算センター、USTCのスーパーコンピューティングセンター、ORISEスーパーコンピューターで行われた。この作業に対して特別な資金提供は受けていません。

中国科学技術大学、ICQD/合肥国立マイクロスケール物理科学研究センター物理学科、合肥市、中国

Zhenfa Zheng、Yongliang Shi、Qijing Zheng、Jin Zhao

中国西安交通大学材料科学工学部材料力学挙動国家重要研究所スピントニクスおよび量子システムセンター

永良師

中国、上海の復旦大学表面物理学の国家重点研究所および物理学科

永良師

北京工業大学物理学院、北京、中国

ジン・ジャン・ジョウ

南カリフォルニア大学、ロサンゼルス、カリフォルニア州、化学、物理学、天文学部

オレグ・V・プレジド

ピッツバーグ大学物理学および天文学部、ピッツバーグ、ペンシルバニア州、米国

ジン・ジャオ

中国科学技術大学合肥国立研究所、合肥市、中国

ジン・ジャオ

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YS は 2022 年 3 月までにこの研究に貢献しました。JZ は研究プロジェクトを監督しました。 YS がオリジナルのアイデアを考案しました。 JZ、QZ、YS、ZZ がメソッドを開発し、J.-JZ と OVP がメソッドを改善するための提案を提供しました。 QZ はオリジナルの合肥-NAMD コードを構築しました。 ZZ は、オリジナルの Hefei-NAMD コードに基づいて Hefei-NAMD の NAMD_k バージョンを開発し、QZJ-JZ の支援を受けて、グラフェンの NAMD_k シミュレーションとデータ分析を実行しました。 e-ph 行列要素を出力するための PERTURBO パッケージのパッチを提供しましたデータ。 JZ、QZ、ZZが原稿を書きました。原稿にはすべての著者の貢献が反映されています。

Yongliang Shi、Qijing Zheng、または Jin Zhao に相当します。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

Nature Computational Science は、この研究の査読に貢献してくれた Jun ying、Sergei Tretiak、およびその他の匿名の査読者に感謝します。主な取り扱い編集者: Jie Pan、Nature Computational Science チームと協力。

発行者注記 Springer Nature は、発行された地図および所属機関の管轄権の主張に関して中立を保っています。

異なる運動量を持つブロッホ状態のゼロ非断熱結合の証明と補足図。 1～3。

補足図1のソースデータ。

補足図2のソースデータ。

補足図3のソースデータ。

統計ソースデータ。

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転載と許可

Zheng、Z.、Shi、Y.、Zhou、JJ. 他。運動量空間における電荷キャリアの非経験的リアルタイム量子力学。 Nat Comput Sci (2023)。 https://doi.org/10.1038/s43588-023-00456-9

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受信日: 2022 年 11 月 9 日

受理日: 2023 年 4 月 21 日

公開日: 2023 年 6 月 1 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s43588-023-00456-9

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